El Colegio de Santa María de los Ángeles fue fundado en el siglo XVI por don Jerónimo de Arce. En 1780 se fusionó con los Colegios de Cañizares, Monte Olivete y San Millán. A éste último pertenecía el actual edificio aunque hoy se conozca por el nombre de Santa María de Los Ángeles.
El edificio está situado en la calle de Libreros, y en la actualidad alberga una biblioteca de la universidad, conocida como Biblioteca Santa María de Los Ángeles.
